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Questa chiesa, oggi sede di un'associazione di volontariato per il terzo mondo, fu fatta costruire da 34 ricchi mercanti levantini. Era dedicata a San Gregorio. Il 17 giugno 1683 questi armeni decisero di costruire una propria chiesa con agli angoli quattro case per il sacerdote ed i pellegrini.
Sostenuti da Cosimo III, la chiesa su disegno di Giovanni Del Fantasia che seguì un'idea di Ferdinando (1633-1713), principe mediceo, figlio dello stesso Cosimo, fu aperta al culto dei fedeli il 3 gennaio 1714.
Il portico della facciata in marmo è ornato dalle statue della carità e della fede (di Andrea Vaccà), e in un ovale c'è l'immagine di San Gregorio, detto Illuminatore perché gli Armeni gli attribuivano la conversione del loro paese avvenuta nel IV secolo. Un busto dello stesso santo era conservato all'interno insieme ad altre opere d'arte di pregio.
La consacrazione della chiesa ed il suo restauro, avvenuto nel 1843/45, sono ricordati in una lapide posta sulla facciata con parole in latino ed in armeno.
L'edificio subì gravissimi danni durante la guerra ed è rimasto per anni abbandonato.
Questa Chiesa degli Armeni è una delle tre Chiese di Via della Madonna; l'antica strada delle religioni ( le altre due sono: la Chiesa dei Greci Uniti e la Chiesa della Madonna).

"Indagando vari antichi manoscritti veniamo a sapere che nell'anno del Signore 1582 un mercante armeno stabilito a Livorno, di nome xòc^aKirakos Mirman, avrebbe funto da console per conto dello Scià di Persia, dal che si deduce che, dalla metà del sedicesimo secolo, c'era sicuramente una colonia armena a Livorno. Nello stesso periodo i mercanti di Giulfa che si erano stabiliti a Venezia, cominciarono a frequentare il porto di Livorno .
Riteniamo che il numero di tali mercanti fosse scarso, a Livorno, sotto la signoria di Cosimo I, mentre sarebbe molto cresciuto sotto la signoria di Ferdinando I"

Chi volesse saperne di più sugli Armeni a Livorno può consultare il libro scritto da:

Il giovane aspirante parroco vardapet OWL'OWRLEAN scrisse questa storia nel 1879 quando arrivò in città e quando ormai la "nazione" armena era tale solo di nome.